RESUMEN

En este trabajo se estudia el efecto sobre la hidrogenación de etileno del método de impregnación en catalizadores de PtSn/Al₂O₃ con un alto contenido de estaño, preparados por coimpregnación e impregnación secuencial con soluciones acuosas de H₂PtCl₆ y SnCl₂. Los catalizadores se caracterizaron  por espectroscopia UV- visible de reflectancia difusa, reducción a temperatura programada y la hidrogenación de etileno como reacción sonda. Las muestras frescas de catalizadores (Pt-Sn) / Al₂O₃ y Sn-(Pt/Al₂O₃)  presentaron una coloración rojiza y bandas en el UV-visible similares a las de la solución de H₂PtCl₆ + SnCl₂ + HCl; mientras que en los catalizadores Pt-(Sn/Al₂O₃) la coloración fue amarilla y las bandas fueron diferentes. En los TPR de las muestras frescas y calcinadas de todos los catalizadores bimetálicos se observó un solo pico de reducción a una temperatura de 492K cercana a la de Pt/Al₂O₃ y mucho menor que la de 668K observada en el catalizador de Sn/Al₂O₃. La adición del Sn causó una disminución apreciable de la relación molar H/Pt, del número de hidrógeno (NAH) y de la actividad catalítica. La disminución de la relación molar H/Pt y la actividad puede deberse a la formación de agregados o aleaciones de Pt-Sn, lo cual es favorecido por alta cantidad de estaño presente en los catalizadores y por la formación del complejo (PtCl₂(SnCl₃)₂)^-2 durante la etapa de impregnación.

RESUMEN

Se sintetizaron las zeolitas FAU, EMT y sus intercrecimientos empleando como templantes 15-crown-5, 18-crown-6 y sus mezclas al 50%. respectivamente. Las muestras fueron caractenzadas por XRD, SEM-EDX, adsorción de N2, y TPD-NH3, todas las muestras se obtuvieron altamente cristalinas. Los cristalitos de FAU están constituidos por octaedros submicrométricos ylos de EMT poseen una morfología de platos hexagonales de 2 a 5 tm. Las partículas de los intercrecimientos están formadas por placas hexagonales típicas de la estructura EMT, sobre cuyas caras hexagonales se observan cristales octaédricos de FAU producidos por intercrecimiento. La proporción de intercrecimiento se evaluó usando el programa DiFFaX, resultando en diferentes proporciones de intercrecirniento dependiendo de la relación molar de templante/A1₂O₃ y de las proporciones relativas de los templantes usados en el gel de síntesis. Para la relación molar de templante/A1₂O₃ = 0,70 se obtuvo 50%FAU/50%EMT con apilamientos tipo cluster, y para la relación molar de templante/A1₂O 0,30 se obtuvieron proporciones de intercrecimiento 12%FAU/88%EMT, tanto con apilamientos tipo cluster como apilamientos aleatorios. A estas zeolitas y sus intercrecirnientos se les incorporó platino vía intercambio jónico en estado sólido, la dispersión del platino se determinó por TEM, obteniéndose partículas entre 4-y 10 nm para la mayoría de los catalizadores. Los catalizadores preparados a partir de las estructuras de intercrecimiento resultaron los más activos; sin embargo, todos los catalizadores re sultaron activos en la conversión de pentano. La selectividad a isopentano fue de 82% independiente del tiempo de reacción, acidez, relación Pt/Al, dispersión del Pt, La estabilidad catalítica (actividad remanente a 10 mm) disminuye en el orden: FAU > EMT> intercrecimiento.